Di Kanada, Yann Martel - seorang novelis (Rafe Spall) - bertemu dengan Pi Patel (Irrfan Khan). Yann telah diberitahu bahwa kisah hidup Pi akan menjadi topik yang bagus untuk sebuah buku. Pi menceritakan kisahnya kepada Yann.

Ayah Pi, Santosh (Adil Hussain), menamainya Piscine Molitor dari kolam renang di Perancis. Di sekolah menengah di Pondicherry, dia mengadopsi nama "Pi" (huruf Yunani, π) untuk menghindari julukan yang mirip dengan suara "Pissing Patel". Ia dibesarkan dalam keluarga Hindu, tetapi pada usia 12 tahun, dia diperkenalkan ke agama Katolik dan kemudian Islam, lalu dia memutuskan untuk mengikuti ketiga agama tersebut karena dia "hanya ingin mencintai Tuhan". Ibunya, Gita (Tabu), mendukung keinginannya untuk tumbuh, tetapi ayahnya yang rasionalis mengajarinya tentang duniawi dan kenyataan. Keluarga Pi memiliki kebun binatang dan Pi tertarik pada hewan, terutama seekor harimau benggala bernama "Richard Parker". Setelah Pi menjadi sangat dekat dengan Richard Parker, ayahnya memaksanya untuk menyaksikan harimau itu membunuh seekor kambing.

Ketika Pi berusia 16 tahun, ayahnya menyampaikan bahwa mereka harus pindah ke Kanada, di mana dia berniat untuk menetap dan menjual hewan-hewan tersebut. Keluarga Pi memesan tempat beserta para hewan tersebut ke kapal barang Jepun. Ketika badai, kapal barang tersebut karam sementara Pi berada di dek. Pi mencoba mencari keluarganya, tetapi seorang awak melemparnya ke sekoci. Seekor kuda belanf yang dibebaskan melompat ke sekoci bersamanya, mematahkan kakinya. Kapal itu tenggelam ke Palung Mariana. Pi melihat isi sekoci yang tertutup itu, yang tampaknya merupakan korban selamat, tetapi ternyata Richard Parker muncul.

Setelah badai, Pi terbangun di sekoci dengan kuda belang, orang utan yang cerdas. Seekor dubuk berbintik muncul dari bawah kain terpal yang menutupi setengah sekoci dan menjebak Pi, memaksanya mundur ke ujung sekoci. Dubuk tersebut membunuh kuda belang dan orang utan. Richard Parker muncul dari bawah terpal, membunuh dubuk dan mencoba membunuh Pi, sebelum mundur lagi ke bawah kain terpal sekoci selama beberapa hari.

Pi membuat rakit pembatas kecil dari pelampung yang diambilnya demi keselamatan Richard Parker. Pi kemudiannya memaksa diri melanggar "peraturan membunuh hidupan" sendiri memancing mendapatkan makanan yang memungkinkannya menahan harimau tersebut. Ketika Richard Parker melompat ke laut untuk berburu ikan dan kemudian datang mengancam ke arah Pi, Pi membiarkan ia tenggelam, tetapi akhirnya dia membantu harimau tersebut kembali ke kapal. Suatu malam, seekor paus bungkuk menerobos sekoci, menghancurkan rakit dan persediaannya. Pi melatih Richard Parker untuk menerimanya di sekoci dan menyadari bahwa merawat harimau tersebut juga membantu menjaga dirinya tetap hidup.

Beberapa minggu kemudian, mereka menemukan sebuah pulau terapung dari pepohonan yang saling berhubungan. Pulau tersebut memiliki hutan lebat yang subur, kolam air tawar serta populasi meerkat yang besar, yang memungkinkan Pi dan Richard Parker untuk makan dan minum dengan bebas dan menambah tenaga mereka. Pada malam hari, pulau ini berubah menjadi lingkungan yang tidak bersahabat. Richard Parker mundur ke sekoci sementara Pi dan meerkat tidur di pepohonan. Kolam air tawar berubah menjadi asam, mencerna ikan di dalamnya. Pi menyimpulkan bahwa pulau itu menjadi liar setelah menemukan gigi manusia yang tertanam di dalam bunga.

Pi dan Richard Parker meninggalkan pulau itu dan akhirnya sampai di pantai Mexico. Pi merasa sedih karena Richard Parker tidak mengenalinya sebelum menghilang ke dalam hutan. Ia diselamatkan dan dibawa ke rumah sakit. Agen insurans dari kapal barang Jepun mewawancarainya, tetapi mereka tidak mempercayai cerita Pi dan menanyakan apa yang sebenarnya terjadi. Pi menceritakan sebuah kisah yang berbeda, di mana haiwan-haiwan tersebut digantikan dengan manusia sebagai kiasan: ibunya sebagai orang utan, pelaut yang ramah sebagai kuda belang dan tukang masak kapal sebagai dubuk. Dalam kisah baru ini, si tukang masak membunuh pelaut dan memakan dagingnya. Ia juga membunuh ibu Pi sebelum Pi membunuhnya dengan pisau. Agen insuransi tidak puas dengan cerita ini, tetapi mereka pergi tanpa mewawancarai Pi lebih jauh.

Yann mengakui kesejajaran antara dua kisah tersebut, mencatat bahwa pada kisah kedua, Pi mengisi peranan harimau tersebut. Pi bertanya kisah mana yang penulis lebih suka dan Yann memilih kisah pertama, di mana Pi menjawab, "dan begitulah yang terjadi dengan Tuhan". Mengintip salinan laporan insurans, Yann melihat bahwa agen tersebut juga memilih cerita pertama.